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基于功能化離子液體單體的交聯共聚物的濕度響應抗菌膜
發布時間:2023-03-24     作者:zhn   分享到:
離子液體(ILs)因其具有機械柔性并可以與水相互作用,被廣泛應用于傳感器或驅動器中。雖然基于單體ILs的濕度傳感器具有快速響應,但恢復時間長。通過將ILs引入疏水性聚合物基質,構造基于ILs固定在聚合物支鏈上(PILs)的濕度響應材料,可以實現更快的響應和恢復速度。


基于此,來自希臘帕特雷大學的Denisa Druvari和Joannis K. Kallitsis帶領的團隊開發了新型IL官能化的P(VBCImCn-co-AA20)共聚物,將其與補充性共聚物P(SSAmC16-co-GMA20)混合并通過熱誘導反應進行化學交聯,制備出了自立的、濕度響應的單層膜,這種單層膜還具有高抗菌活性。
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圖1. PIL的結構示意圖及其疏水性和抗菌性

(圖片來源:ACS Appl. Mater. Interfaces)


研究人員合成了不同烷基鏈長度的咪唑官能化共聚物,通過核磁和ATR-FTIR光譜證實了其結構。對合成的共聚物進行熱重分析(TGA),檢測它們在熱流下的行為。將它們交聯到具有很高的抗菌活性反應性共聚物P(SSAmC16-co-GMA20)來制備膜。探究了兩種共聚物的交聯條件和活性基團的比率對所得膜穩定性的影響。
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圖2. PIL的具體合成步驟和結構

(圖片來源:ACS Appl. Mater. Interfaces)


研究人員通過SEM觀察了合成的咪唑基聚合物膜的形態,并探究其在水中浸泡后的表面變化。由于烷基鏈形成的疏水區域和咪唑基團的親水區域之間的不相容性,具有較長烷基尾部的PILs分散在水中,可以觀察到緊密堆積的親水性微觀結構。為了研究合成的聚合物材料鏈長對親水性的影響,研究人員進行了水接觸角測量。
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圖3. PIL在水中浸泡前后的SEM圖像

(圖片來源:ACS Appl. Mater. Interfaces)


為了檢查膜對濕度的響應性,研究人員首先測定了薄條狀膜在接近濕濾紙時的彎曲角度。前共聚物P(VBC-co-AA20)對濕度沒有響應性,因為它沒有足夠的親水基團與水分子相互作用。相反,在室溫下,功能化離子液體的共聚物膜即使沒有直接接觸濕紙,也能對濕度做出響應性。隨著共聚物中烷基鏈長度的增加,膜的彎曲角度增加,符合疏水性在聚合物濕度響應性中的作用。較大的厚度會降低彎曲角度和膜的驅動速度。
研究人員進一步研究了P(VBCImC12-co-AA20)/P(SSAmC16-co-GMA20)=3:1膜的濕機械行為。膜的彎曲運動是由高相對濕度環境下表面吸收水分子引起的。在分子水平上,水與共聚物的咪唑基之間形成氫鍵,導致聚合物鏈的膨脹。經過短暫時間,水化膜表面釋放水分子到大氣恢復到其原始狀態,然后再次被水結合,開始另一個循環的濕度機械翻轉運動。
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圖4. 交聯膜與濕濾紙接觸后的響應照片

(圖片來源:ACS Appl. Mater. Interfaces)


最后,研究人員對其抗菌性能進行了探究。離子液體的疏水烷基鏈一旦通過靜電作用吸附在細菌表面,就會通過親脂相互作用進入細胞膜的疏水區,導致膜崩解和細菌死亡。結果顯示較短的烷基鏈對大腸桿菌具有更好的抗菌行為,而較長的烷基鏈對金黃色葡萄球菌更**。與固定季銨鹽功能化共聚物相比,共聚物的結構更大,側鏈的可動性更高,增強了對病原體的靶向殺菌效率具有更好的抗菌特性。
綜上所述,本研究合成了一系列具有不同烷基鏈長的咪唑基共聚物,并將其與已知具有高抗菌活性的互補反應性共聚物相結合,得到了穩定、自立和濕度響應的單層膜。為構建生物醫學中的傳感器和用于控制**和診斷的智能設備提供了思路。


原文鏈接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.3c01017

原文作者:

Denisa Druvari, Fotini Kyriakopoulou, Georgia C. Lainioti, Alexios Vlamis-Gardikas, and Joannis K. Kallitsis

DOI: 10.1021/acsami.3c01017

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